ZnxCd1-xS 固溶体基异质结的构筑及光催化性能研究
Investigation on Preparation and Photocatalytic Properties of ZnxCdi1-xS Solid Solution-based Heterojunctions
充分利用太阳能进行光催化降解污染物和制氢是解决当下环境污染和能源危机的重要途径.Znx Cd1-x-x S固溶体作为新颖的光催化材料,由于其独特的能带电位,近些年来受到人们的广泛关注.但大部分硫化物的光催化活性与光稳定性仍然较差,本文在采用水热法制备Znx Cd1-x-x S(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9,1)的基础上,再与其他半导体(g-C3N4,BiOBr)复合,构筑半导体异质结,加快光生载流子的转移,降低光生电子-空穴复合,增强Znx Cd1-x-x S光催化活性与光稳定性.最后以亚甲基(MB)为降解污染物,研究Znx Cd1-x-x S固溶体、g-C3N4/Zn0.5Cd0.5S和Zn0.5Cd0.5S/BiOBr异质结的光催化性能.首先,利用共沉淀-水热法,通过改变Zn2+与Cd2+化学计量比,合成Znx Cd1-x-x S固溶体,测试结果表明:Znx Cd1-x-x S为立方闪锌矿型固溶体结构,并不是CdS和ZnS的简单混合.随着Zn2+化学计量比的增大,光吸收带边发生蓝移,禁带宽度逐渐变大,光生载流子分离与迁移率下降.当水热温度为120°C时,Zn0.5Cd0.5S对MB光催化降解的效率最高,达到了85.54%,且光催化降解过程符合一级动力学模型,降解速率为0.00922 min-1.其次,采用原位生长技术,选取光催化效率最高的Zn0.5Cd0.5S固溶体,构筑g-C3N4/Zn0.5Cd0.5S异质结光催化剂.测试结果表明:当g-C3N4质量比达到50%时,Zn0.5Cd0.5S包裹在g-C3N4表面形成了核壳异质结结构,这种结构增强了材料的光吸收和光生载流子的分离和迁移.随着g-C3N4质量比增加,复合材料禁带宽度逐渐变小.50-CN/ZCS核壳异质结的光催化降解效率最高,240 min时MB的脱色率达到了99.9%,降解速率分别为g-C3N4与Zn0.5Cd0.5S的15.7倍和3.7倍,且经过4次循环后光催化活性并没有出现明显的降低;参与降解过程中的主要活性物质为h+和O2-·.最后,采用原位生长技术构筑Zn0.5Cd0.5S/BiOBr复合光催化剂.测试结果表明:Zn0.5Cd0.5S颗粒负载在BiOBr表面形成了结晶良好的异质结结构,这种结构增强了材料的光吸收和光生载流子的分离和迁移,且随着Zn0.5Cd0.5S含量的增加,复合材料的光吸收带边先增大或减小,禁带宽度也随之变化.70-ZCS/BiOBr异质结对MB的光催化降解效率最高,240 min时MB的脱色率达到了99.52%,降解速率分别是Zn0.5Cd0.5S与BiOBr的2.52倍和5倍,且经过4次循环后光催化活性并没有出现明显的降低;参与降解过程中的主要活性物质为h+和·OH.
- 作者：
- 王德朋
- 学位授予单位：
- 哈尔滨理工大学
- 专业名称：
- 材料学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2019年
- 导师姓名：
- 亓淑艳
- 中图分类号：
- O643.36；O644.1
- 关键词：
- 光催化；硫化锌镉；异质结；氮化碳；溴氧化铋
- Photocatalysis; ZnxCd1-xS; Heterojunction; g-C3N4; BiOBr;